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報告書

CMPO-TBP系における抽出のモデル化及びシミュレーションに関する研究

高梨 光博; 駒 義和; 青嶋 厚

JNC TN8400 2001-022, 60 Pages, 2001/03

JNC-TN8400-2001-022.pdf:1.31MB

TRUEXプロセスの数値シミュレーションコードを開発した。このコードを用いて、高レベル放射性物質研究施設(CPF)で行われた向流抽出試験におけるアメリシウムとユウロピウムの濃度プロファイルを計算した。計算の結果は実験結果とほぼ一致した。また、プルトニウム燃料センターで行われたTRUEX法を用いたAm回収試験の条件について検討し、スクラブ液中の酸濃度の低下および溶媒・逆抽出液量の低下により、逆抽出効率の向上および試験廃液の低減が可能となる条件を示した。試験条件を設定できるようにするために、計算対象成分にジルコニウム、モリブデンおよび鉄を追加し、これらの金属およびアメリシウムやユウロピウムとシュウ酸との錯体の抽出挙動に対する影響を計算コードに加えた。シュウ酸錯体の影響を考慮することにより、アメリシウムやユウロピウムなどの濃度プロファイルにおいても、水相濃度の計算値が、錯体の影響を考慮していない場合に比べて上昇した。CPFで行われた試験に対して、シュウ酸添加量とアメリシウム回収率の関係を計算により調べたところ、過去の試験で用いられたシュウ酸濃度が、処理溶液および洗浄溶液からともに0.03mol/Lであったのに対して、これをそれぞれ0.045および0.06mol/Lとしてもアメリシウムの回収率を十分高い値(99.9%以上)に維持できることが明らかになった。したがって、添加できるシュウ酸濃度には余裕があり、ジルコニウムなどの除染性をさらに高められる可能性があった。加えて、ユウロピウムを回収するプロセスフローシートにおけるシュウ酸濃度条件の設定を計算によりおこなった。

報告書

再処理技術開発部 アクチニドプロセス・分析開発室における技術開発; 成果報告書(平成7年度)

田中 康正

PNC TN8410 96-284, 245 Pages, 1996/03

PNC-TN8410-96-284.pdf:6.22MB

再処理技術開発部アクチニドプロセス・分析開発室において平成7年4月より平成8年3月の期間に実施した技術開発に係わる成果の概要について取りまとめた。アクチニドプロセス・分析開発室では、高速炉燃料再処理技術の高度化を目的としたプロセス技術開発、及びそれらに係わる分析技術開発を推進してきている。また、先進的核燃料リサイクルにおける湿式核種分離技術の開発も進めている。今年度は、Pu及びNpの共抽出等のピューレックスプロセス高度化試験、TRUEX法、SETFICS法等のマイナーアクチニド分離回収技術開発、新抽出剤の開発、$$alpha$$モニタ、抽出錯体構造解析、RETF関連分析確証試験等の分析技術開発、所内各部室の研究開発支援分析、先進的核燃料リサイクル技術開発を進めるためにCPF設備改造に係わる詳細設計等を実施してきた。本報では、これらの技術開発の経緯と主要な成果について取りまとめた。また、技術開発の進展に不可欠な施設の維持・管理・利用及び改造計画についても、合わせて示した。

報告書

高レベル廃液の核種分離に関するPNC/CEA技術協力-第一フェーズ(1991$$sim$$1995年)における協力の総括と今後-

小沢 正基

PNC TN8440 96-003, 22 Pages, 1996/02

PNC-TN8440-96-003.pdf:0.73MB

フランス原子力庁(CEA)との間で調印された『先進技術に関する協力協定(AdvancedTechnologyAgreement)』に基づき,高レベル廃液中の核種分離に関する技術協力を実施した。本協定の有効期間は1991年6月14日$$sim$$1996年6月13日であり,現在協定延長の準備に入っている。本報告は同期間におけるCEAとの『核種分離』分野における技術協力を総括し,第二フェーズにおける協力を展望するものである。『核種分離』は本協定のうちの燃料サイクルにおける廃棄物に関連する革新技術分野に属し,技術的範囲はマイナーアクチニドの分離・消滅にまつわる戦略的研究及び新しい抽出剤によるマイナーアクチニドの抽出プロセスで,技術情報の交換や研究員との相互派遣による共同研究を実施した。専門家会議における具体的な情報交換の項目と件数は次の通りであった。情報交換のテーマ全体研究計画,戦略的研究報告PNC11CEA10技術報告PNC25CEA28TRUEX法PNC8DIAMEX法CEA8CMPOPNC8DIAMIDECEA5Macrocycles(新抽出剤PNC2CEA3Np制御技術PNC2CEA2MA/Ln分離PNC2CEA5基礎化学((分子設計等)PNC2CEA3高温冶金PNC1CEA2協力の主目的であった二座配位型抽出剤の性質,新溶媒抽出フローシートの開発については,双方実廃液によるホット試験を実施しそのデータを元に高レベル廃液中のアクチニド分離法としての成立性が比較評価された。また新しい次世代型の抽出剤である大環状化合物に関する議論も行われた。数回の専門家会議を通して,PNC及びCEA双方より質の高い,未公開情報を含むUp-to-detaな情報が提供され,互いの研究開発に大いに資するものであった。交換した情報は質及び量ともほぼ互角であり,また予定された研究員の短期相互派遣による共同研究も実現していることから,当初の目的は充分達成されたものと評価される。

報告書

CMPOを用いた溶媒抽出における第三相の生成挙動(2)

駒 義和; 根本 慎一; 小沢 正基; 富樫 昭夫; 石井 太郎*

PNC TN8410 93-046, 46 Pages, 1993/03

PNC-TN8410-93-046.pdf:0.99MB

高レベル放射性廃液から超ウラン元素を回収するための方法として、TRUEX法が研究・開発されている。この方法では、硝酸溶液中からIII価のアクチニドを抽出できるoctyl(phenyl)-N、N-diisobutylcarbamoyl methylphosphine oxide(CMPO)を抽出剤としてTBPやn-dodecaneと混合して使用する。この混合溶媒は、TBP-n-dodecaneの混合溶媒に比べ、低濃度の金属の装荷で第三相を生成するという性質を有している。この第三相の生成と消滅の挙動について、前報告では基本的な性質を把握した。本報告では、重および軽有機相の組成の温度依存性、U抽出時の抽出挙動、濃縮高レベル廃液への適用性、および希釈剤の影響について検討した。結果として、以下の事項が明らかとなった。硝酸を抽出した溶媒の組成分析から、分相した有機相の組成に影響する因子として、非抽出化学種の濃度の他に温度も挙げられることが分かった。U抽出時には、ある濃度以上のUを抽出した溶媒は第三相ではなく黄色の沈澱物を生成する現象が観察され、析出の限界濃度はその系でほぼ一定であり、かつ温度に対する依存性が大きくないことが分かった。この沈澱物はガラス管の内壁に付着するなど、抽出操作に悪影響を及ぼすため、その生成を避けなければならない。模擬廃液を用いた試験では、溶媒のTBP濃度と温度条件を適切に設定することにより、廃液を希釈せずに処理できる可能性があることが分かった。操作条件の決定に際しては、実廃液を用いて希釈率や温度条件を詳細に検討する必要があるが、濃縮廃液に適用するための条件としては、溶媒のTBP濃度として1.4M、操作温度として40度Cが典型的な数値として挙げられる。希釈剤の与える影響に関して、全炭素数が12の炭化水素をn-dodecaneと比較した結果、炭素鎖長と分枝数が第三相の生成濃度に影響する。

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